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基于超快燒結技術的新型石榴石型固態電解質的計算合成

美國馬里蘭大學胡良兵教授課題組在期刊《Advanced?Materials》上發表了論文。研究中采用焦耳加熱的超快燒結技術合成了具有理想材料質量的固態電解質SSEs。

2025-10-31

DOI: 10.1002/adma.202005059

? ? ? 美國馬里蘭大學胡良兵教授課題組在期刊《Advanced Materials》上發表了題為“Computation-Guided Synthesis of New Garnet-Type Solid-State Electrolytes via an Ultrafast Sintering Technique”的論文。研究中采用焦耳加熱的超快燒結技術合成了具有理想材料質量的固態電解質SSEs。

研究背景

? ? ? 固態電解質（SSEs）是開發具有良好安全性和高能量密度的下一代鋰電池不可或缺的組成部分。具有立方相的石榴石型固態電解質表現出良好的離子電導率、寬電化學窗口以及與鋰的良好穩定性，人們對于發現新型石榴石型SSEs以實現鋰電池應用的最佳性能給予了高度關注。然而，傳統的合成方法通常需要苛刻的條件（即長燒結時間、床粉浪費嚴重），但仍存在材料質量差和鋰損失嚴重的問題，從而削弱了理論預測的前景。因此，探究新的快速合成方法來實現計算預測，以快速優化和篩選固態電解質是至關重要的。

研究方法

? ? ??1.通過計算探索一系列石榴石型化合物：通過計算探索了一系列石榴石型化合物Li_6.5A₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂，并使用密度泛函理論（DFT）評估了它們的穩定性。

? ? ? 2.通過超快燒結技術制備高質量的固態電解質顆粒：在典型的合成過程中，壓制好的前驅體顆粒與碳基焦耳加熱器緊密接觸進行燒結，可以在8秒內以約220 K/ s的升溫速率升至燒結溫度（約1773 K）（圖2a,b）。燒結后，分別得到藍色LNZTO（圖2c）和LSZTO（圖?2f）。得益于超快燒結工藝，LNZTO中的鋰含量得到了良好控制。

? ? ? 3.電化學性能評估：在40?至?100℃的溫度范圍內，使用?Li-Sn?合金電極通過電化學阻抗譜（EIS）測量了?Li+電導率（圖?3a）。通過使用我們的超快燒結技術來確保材料質量，合成的?LNZTO?性能優于?LSZTO，這與計算預測的穩定性趨勢相符。

??? ? 4.提高?LSZTO?的性能，我們在相同條件下，采用超快燒結技術合成了改性石榴石型?SSE L-LSZTO。如計算預測所示，與?LSZTO?相比，L-LSZTO?的結晶度更高。由于超快燒結技術實現了精確的成分控制，L-LSZTO?的元素分布均勻。由于雜質消除和La?摻雜，L-LSZTO?的離子電導率在室溫下提高至?1.75×10^?4?S cm^?1，其活化能降低至0.38 eV（圖?4e）。Li/L-LSZTO/Li?的臨界電流密度提高至?1.2 mA cm^?2（圖4f）。

研究結論

? ? ? 在本研究中，通過計算預測并采用超快燒結技術合成了石榴石型固體電解質（Solid State Electrolytes，SSEs）的新成員，包括 LNZTO、LSZTO 和 L-LSZTO。得益于快速升溫速率和高燒結溫度，與傳統方法相比，處理時間可從數小時縮短至 <25 秒。因此，合成的顆粒具有致密的微觀結構、高相對密度（例如，≈92%）以及燒結過程中極小的鋰損失。本研究展示了通過強大的合成方法成功實現計算預測，以快速優化和篩選 SSEs。

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